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光催化制“合成气” 钯纳米粒子提高钙钛矿结构的光催化效率

www.91jinshu.com   2019-05-09  来源:MaterialsViews  编辑部
摘要 丰富的非常规天然气资源,即页岩气和甲烷水合物,正在迅速发展,并且在全球日益增长的能源需求面前被视为可能的改变者。甲烷是最简单的碳氢化合物,是天然气的主要成分,有望成为生产高附加值的有机化工产品的重要原料。实现甲烷综合利用的实用方法是将催化转化为合成气

丰富的非常规天然气资源,即页岩气和甲烷水合物,正在迅速发展,并且在全球日益增长的能源需求面前被视为可能的改变者。甲烷是最简单的碳氢化合物,是天然气的主要成分,有望成为生产高附加值的有机化工产品的重要原料。实现甲烷综合利用的实用方法是将催化转化为合成气,合成气是CO和H2的混合物,随后通过费 – 托合成法(n CO + (2n+1) H2 → CnH2n+2 + n H2O, n = 10–20)或加氢反应可转化为液态烃(CO + 2 H2 → CH3OH)。利用O2部分氧化甲烷(CH4 + 1/2 O2→CO + 2H2,Partial oxidation of methane, POM)被认为是生产合成气的前瞻性方法。从理论上讲,POM反应是一种放热(ΔH°298K = -35.9 kJ mol-1)和自发过程(ΔG°298K = -86.7 kJ mol-1),能耗低于现有的能源密集型甲烷转化技术,如二氧化碳干法重构甲烷(DRM)和蒸汽重构甲烷(SRM)。在理想条件下,POM反应中CO / H2的化学计量比恰好为1:2,适合于费 – 托合成法或甲醇合成法。尽管POM反应具有许多优点,但由于CH3-H键的高解离能(439.3 kJ mol-1,在298 K),它仍然是一个艰难的过程。此外,由于存在热力学平衡,无论使用哪种催化剂,POM都不能在423 K的温和温度下进行。光催化,利用热能被光能完全或部分取代,显示出打破热力学平衡限制和在温和条件下驱动POM的前景。迄今为止,使用氧气作为氧化剂,通过半导体实施光催化POM,尤其对于生成具有理想的活性和选择性的合成气仍具有相当大的挑战性。

光催化驱动在钯负载的酸锶表面部分氧化甲烷 来源网络

日本东京工业大学材料科学与工程系的宮内雅浩教授团队制备了一类负载了钯纳米粒子的钛酸锶光催化剂,并应用于POM法制备“合成气”。利用钯纳米粒子的带内跃迁,将光生的热载流子注入到超宽带半导体钛酸锶的导带中,不仅充分利用了半导体表面导带促进还原反应而且延长了载流子的寿命。另外,钛酸锶的层状钙钛矿结构优异的化学稳定性和热稳定性使其有利于负载钯纳米粒子。在紫外光照射下,POM反应在低于423K的温度被激发,相较于黑暗条件,在低于873K的温度下,反应效率被大大提高。

这项研究的意义在于利用超宽带半导体的价带进行还原反应:由于其带隙过宽难以被激发,钯纳米粒子带内跃迁产生的热载流子成为反应的主导。虽然目前的光催化体系是在紫外区域工作的,但作者期待这一方法能在不就得将来扩展到可见光催化,并延伸到其他的化学反应体系之中。

相关文章发表在Solar RRL(DOI :10.1002/solr.201900076)上。

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光催化制 钯纳米粒子 钙钛矿
 
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